2000年、美術スタッフとして映画制作の世界に入る。2000年に美術スタッフとして映画制作に携わる。行定勲監督の次回作『七回忌』（2003年）の脚本を担当することになり、これが伊藤の脚本家デビュー作となった。翌年、行定監督、坂元裕二とともに『世界の中心で、愛をさけぶ』（2004年）の脚本を執筆。この映画は驚異的な大ヒットを記録し、伊藤の知名度はさらに上昇した。
2005年、伊藤ちひろのもとに石井朋彦プロデューサーから一通の手紙が届く。その手紙には、「春の雪恋物語」を見て脚本に感銘を受けた押井守監督に会い、「スカイ・クロラ」の脚本を書いてもらえないか、と書かれていた。その後、森博嗣の「スカイ・クロラ The Sky Crawlers」の小説を読み、興味を持ったという。東京の旅館「若菜」で押井と出会い、初めてのアニメーションの脚本にサインした。
