警視庁には、証拠もなく、目撃者もなく、特殊な組織も関与しない難解な事件を扱う「未詳事件係」という特別な部署がある。これらの事件は、捜査一課の未解決事件係の手に負えないものである。
三省の担当課長は、野々村光太郎。年齢も高く、風貌も凛としているため、普段ははぐらかし気味に答えても誰もとがめない。
当麻紗綾はIQ201の若い女性だ。その驚異的な頭脳で、学校にも行かずに京都大学理学部の教員になった。
瀬文猛は優秀なキャリア刑事。警視庁のSIT部隊に抜擢され、27歳の若さで小隊長となる。 銃と武術の腕前も高い。
当麻紗綾と瀬文武呂が担当する事件は、まず未解決の犯人の「SPEC」を想定する。そして、犯人の未知の「SPEC」を推理し、その情報をもとに犯人を罠にかける。